CO2是引起全球温室效应的主要原因,由于化石能源大量使用导致了CO2过度排放,由此引发的全球气候问题受到世界各国的关注。通过化学转化的方式将CO2转化为具有经济价值的液体燃料或化学品,既能缓解温室效应,也能实现CO2的资源化利用。本项目契合我国《能源生产和消费革命战略(2016-2030)》中“推动可再生能源发展,加大温室气体减排力度”的能源发展趋势,对于实现我国双碳目标也具有积极意义。
本成果分别以直接转化和间接转化的方式实现CO2的高效利用。涉及的转化过程有:CO2加氢甲烷化(CO2+4H2→CH4+2H2O),CH4干重整制合成气(CO2+CH4→2H2+2CO)以及合成气制低碳醇(CO+H2→Alcohol)。在CO2加氢甲烷化反应中,以开发具有优异低温活性的镍基催化剂为主要目标,采用新颖的载体表面原位生长水滑石前驱体法、燃烧浸渍法制备了高分散的镍基催化剂,阐明了制备方法对催化剂表界面结构和性质的调控机制以及催化剂在CO2甲烷化中的构效关系,其中以燃烧浸渍法制备的镍基催化剂(Ni/CeO2/SiO2催化剂)在250 oC的低温下,CO2转化率可达到63%,CH4选择性为99%;在CH4干重整制合成气反应中,以提高镍基催化剂的稳定性和抗积碳性能为主要目标,通过调控催化剂的制备工艺,以冷等离子体技术替代传统长时间的热焙烧和热还原技术,制备了具有高稳定性和抗积碳性能的镍基催化剂(Ni/MgO/γ-Al2O3),在800 oC的条件下,该催化剂反应400 h,性能保持稳定;在合成气制低碳醇反应中,以提高C2+OH选择性为主要目标,采用超声-共浸渍法制备了系列Co-Cu、Co-Ce催化剂,探明了醇类合成的反应活性中心及界面对醇类化合物生产的作用机制,Co-Ce/CNTs催化剂上C2+OH选择性可达到67.0%。此外,以原位表征技术验证了Au催化剂在CO氧化反应中的活性位点,同时以原位表征技术和理论计算系统研究了载体晶面效应催催化反应活性的影响,为深入理解催化反应机理提供了理论依据。